Cách mạng Tháng Tám thành công, ông được cử giữ chức Chủ tịch Uỷ ban Hành chính Bắc bộ kiêm Giám đốc Nha khí tượng.

Năm 1946, ông được bầu làm Phó Tổng thư ký Đảng Xã hội Việt Nam.

Ông là đại biểu Quốc hội Việt Nam liên tục từ khoá I đến khoá VIII; Phó Chủ tịch Uỷ ban Thường vụ Quốc hội các khoá II[1], III, IV,V,VI; Phó Chủ tịch Quốc hội khoá VII.

Từ sau ngày Toàn quốc kháng chiến (ngày 19 tháng 12 năm 1946), ông làm công tác khoa học giáo dục và trở thành một trong những người đầu tiên xây dựng ngành đại học Việt Nam.

Từ năm 1955 đến 1959, ông làm Bộ trưởng Cứu tế xã hội.[2]

Từ năm 1960 đến 1976, ông làm Giám đốc Nha Khí tượng Việt Nam, Chủ tịch Uỷ ban địa cầu quốc tế Việt Nam, Phó Chủ nhiệm Uỷ ban khoa học kỹ thuật nhà nước.

Năm 1956, ông làm Tổng thư ký Đảng Xã hội Việt Nam và giữ chức này cho đến khi đảng này giải thể năm 1988. Được mời, nhưng ông đã từ chối làm đơn xin gia nhập Đảng Cộng sản Việt Nam (nhắc đến trong cuốn Giáo sư Nguyễn Xiển: Cuộc đời và Sự nghiệp, 2007 [3]).

Ông còn là Ủy viên Ủy ban Trung ương Mặt trận Tổ quốc Việt Nam khóa I, khóa II.[4],[5]Ông mất ngày 9 tháng 11 năm 1997, hưởng thọ 90 tuổi.